3. Torowy cykl paliwowy

3.1 Pojęcie cyklu paliwowego – charakterystyka ogólna

            Cyklem paliwowym nazwano system operacji przemysłowych i procesów technologicznych, mających na celu przygotowanie paliwa do reaktorów jądrowych, a także przerób paliwa wypalonego w reaktorze i składowanie odpadów. Umownie jądrowy cykl paliwowy dzieli się na trzy stadia:

-początkowe (zawiera obiekty cyklu od wydobycia rudy do wytwarzania elementów paliwowych),

-zasadnicze,

 -końcowe (składowanie, przeróbka, transport, usuwanie paliwa wypalonego i odpadów).

         Obecnie najmniej jest opanowana końcowa część cyklu.

         Zasadą jest, że przy prowadzeniu różnego rodzaju uogólniających badań jądrowego cyklu paliwowego jako jego elementy (etapy) rozpatruje się nie rzeczywiste, a tak zwane modelowe obiekty. Ich charakterystyki dobiera się w oparciu o uogólnienie charakterystyk obiektów działających lub wyników obliczeń i ocen dla planowanych bądź projektowych obiektów.

         Cykl paliwowy może być otwarty lub zamknięty. W cyklu paliwowym zamkniętym (zwanym również cyklem                  z  recyklizacją paliwa) paliwo wypalone podlega procesowi przerobu, w wyniku którego odzyskuje się materiały rozszczepialne nie wypalonego do końca paliwa w reaktorze. Są one ponownie wykorzystywane do wytwarzania świeżych elementów paliwowych.

         W cyklu paliwowy otwartym (zwanym również cyklem bezrecyklizacją paliwa) paliwo wypalone nie jest regenerowane: wypada wtedy bardzo trudne technologicznie ogniwo cyklu paliwowego- przerób paliwa wypalonego. Paliwo wypalone jest wtedy składowane podobnie jak odpady promieniotwórcze, z tym ze zazwyczaj sposób jego składowania zapewnia możliwość poddania go przerobowi w przyszłości [2,9,10].

         3.2. Torowy cykl paliwowy   

   Torowy cykl paliwowy rozpoczyna się zakupem materiałów. Standardowe materiały to  zwykła sól Th (NO₃)₄ *4H₂O. Jako materiały łatwo rozpadające się używa się wzbogacony ²³⁵U, Pu lub  ²³³U.  wytwarzany gdzieś indziej. Materiały te są dostarczone jako oczyszczone związki chemiczne w dogodnej formie. W następnej fazie materiały te są chemicznie przetwarzane w potrzebne związki chemiczne mieszane

Rys 9. Schemat torowego cyklu i formowane w ciała paliwowe. paliwowego [18].

          Dla niektórych typów reaktorów paliwo może być w postaci kulek lub pręcików. Ciała paliwowe są dołączone do odpowiednich materiałów i składowane w elementach paliwowych. Po odpowiednich testach i przeglądach, elementy paliwa są ładowane do reaktora.   W reaktorze, materiały  rozkładają się, są  „palone”, podczas gdy niektóre cząstki toru są zamieniane w ²³³U. Po wystarczającym napromieniowaniu, paliwo jest wypuszczane. Jest wtedy wysoce radioaktywne i musi być składowane przez jakiś czas, tak aby produkty ulegające rozpadowi mogły się rozpaść do racjonalnego poziomu dla następnego przetwarzania. Nawet po chłodzeniu, zużyte elementy paliwa muszą być bardzo dokładnie chronione.

         Następnie paliwo musi być mechanicznie albo chemicznie neutralizowane a chemicznie przetwarzane, aby usunąć produkty rozpadające się oraz by oddzielić uran, tor i pluton. Materiały odnawialne zamykają cykl paliwowy i są wykorzystywane do ponownej produkcji paliwa. Materiały te są w jakimś stopniu radioaktywne – zależy to od oddzielenia rozkładających się produktów i czasu tworzenia ²³³U- produktów ubocznych. Pomimo, że cykl paliwowy toru jest podobny do cyklu uranowo – plutonowego, to ponowne przetwarzanie torowych elementów paliwowych stwarza mniejsze problemy niż w przypadku paliwa uranowego.

1.Feed materials Th, U, Pu – wprowadzenie materiałów rozszczepialnych, 2. Feel elements fabrication – produkcja elementów paliwa, 3. Irradiation exposure – podanie elementów paliwa napromieniowaniu, 4. Cooling period – okres chlodzenia,5. Shipping of spent fuel – transpor zużytego paliwa,6.Chemical reprocessing – recykling, 7.Waste disposal –  usunięcie odpadów (skladowanie).

Rys 10. Poglądowy schemat torowego cyklu paliwowego [19]. 

Rys11. Reakcja jądrowa  przeistoczenia ²³²Th w ²³³U [19].

         Użycie toru jako paliwa w reaktorach jest oparte na procesie (n,γ) wykorzystującym ²³²Th. Pozostałe jądra ²³²Th są niestabilne i pod wpływem emisji promieni beta rozkładają się na ²³³Pa - Te jądra są również beta niestabilne i rozkładają się na ²³³U – emitent promieni alfa. Jądra ²³³U są rozkładane przez neutrony termiczne. Średnia liczba neutronów wyemitowanych przypadających na jeden zaabsorbowany neutron (η) jest większa dla ²³³U niż dla ²³⁵U (poniżej 40 keV η dla ²³³U – to nawet więcej niż dla ²³⁹Pu). Dla najbardziej znaczących radionuklidów, całkowita stała gamma, charakteryzująca promieniowanie gamma, jest równa: dla ²¹²Pb - K _γ»660 R/h, dla ²¹²Bi - K _γ»520 R/h, dla ²⁰⁸Tl- K _γ»1,5*10⁴R/h. Szczególnie wysoka jest zawartość dla ostatniego radionuklidów. Maksymalna koncentracja radionuklidu ²³²U w końcu kampanii w płaszczu reaktora prędkiego wynosi 50 - 120g 1t ²³³U.

²³²Th (n,2n) ²³¹ Th ^{β- 231}Pa (n, γ) ²³²Pa ^{β- 232}U

²³²Th (n,n) ²³³ Th ^{β- 233}Pa  ^{β- 233}U (n, n) ²³²U

Rys 12. Podstawowe łańcuchy przemian jądrowych, prowadzących do powstania ²³²U w paliwie torowym –produkcja  ²³³U [27].

Rys13. Transformacja toru w uran [25].

          ²³²U jest punktem początkowym rozpadu w łańcuchu prowadzącym do  stabilnego izotopu ²⁰⁸Pb. W procesie rozpadu powstają produkty wysoce gamma aktywne – ²¹²Bi i ²⁰²Tl. Produkty rozpadu ²³²Th są oddzielane   w przetwarzaniu chemicznym, ale ²³²U wychodzi   z ukończonym produktem ²³³U, a  ²²⁸Th powstaje z ²³²Th.  Dlatego też,  oba uran i tor- są wysoce gamma aktywne zaraz po ponownym przetwarzaniu.

         Do wad przetwarzania paliwa torowego zalicza się też to, że:

- paliwo torowe wymaga silniejszych rozpuszczalników np. bardziej skoncentrowanego kwasu azotowego i obecności fluoru jako katalizatora,

- paliwo torowe musi być przetwarzane przez urządzenia dużej wielkości w mniejszym stopniu niż odpowiednie paliwa uranowe,

- niektóre utrudnienia  mogą wymagać większych nakładów lub uniemożliwić wytwarzanie pewnych paliw w fabryce zaprojektowanej do produkcji paliw uranowych [18].

         Ważna cechą tego cyklu jest możliwość, bez istotnego obniżenia  współczynnika konwersji, otrzymywania   w blankietach torowych ²³³U. Można przy tym uniknąć trudności, związanych z otrzymywaniem ²³³U w rdzeniu.  Uzyskiwany w płaszczu ²³³U zawiera mniej ²³²U, którego produkty rozpadu w znacznym stopniu decydują o trudnościach technologicznych zewnętrznego cyklu paliwowego. W efekcie małej gęstości strumienia neutronów w płaszczu maleje szkodliwy wpływ ²³³Pa.

         Z powodu wyższego spalania i lepszej wydajności termicznej, niektóre paliwa torowe mogą być produkowane bez wysokich dodatkowych kosztów.

         Ważną cecha torowego cyklu jest to, że w reakcjach zachodzących liczba długożyjących, radioaktywnych transuranowców (w cyklu uranowym są to głównie izotopy plutonu (Pu), ameryku (Am) i kiuru (Cm)) jest znacznie mniejsza, a właśnie one są źródłem kłopotów związanych ze składowaniem radioaktywnych "popiołów". W cyklu torowym jedynym długożyjącym transuranowcem jest izotop neptunu (²³⁷Np), produkowany w bardzo niewielkich ilościach, w porównaniu na przykład do ilości ²⁴³Am, który jest jego odpowiednikiem w cyklu uranowym. Po drugie, w cyklu torowym produkowane są jedynie śladowe ilości ²³⁹Pu, izotopu, który odgrywa istotną rolę w przemyśle zbrojeniowym. W odpadach uranowych występują względnie trwałe radionuklidy ²³²UTh ( T_1/2 =7,6 10⁴ lat) produkt jego rozpadu ²²⁶Ra (T_1/2 =1,610³ lat). W odpadach torowych najbardziej trwały radionuklid ²²⁸Ra ma okres półrozpadu T_1/2 =5,8 lat, jest to wartość znacznie niższa niż dla wymienionych  nuklidów promieniotwórczych z szeregu uranowego.  Aktywność odpadów torowych opada o wiele szybciej niż aktywność odpadów uranowych [19 - 27].

Rys14. Schemat rozpadu promieniotwórczego szeregu torowego (a) i uranowego (b) [27]

3.3. Torowy a uranowy cykl paliwowy

Rys 15. Budowa izotopowego łańcucha systemów paliwowych Th –²³³ i ²³⁸U – ²³⁹Pu  [26].

            W uproszczonym zestawieniu przedstawiającym dwa izotopowe schematy, pokazano podobieństwo i różnicę omawianych systemów. W systemie torowym główną różnicą jest przejściowe powstawanie ²³³Pa, który jest silnym pochłaniaczem neutronów i którego rozpad jest powolny. Ponieważ w trakcie rozpadu ²³³Pa powstaje rozszczepialny ²³³U, kontrola reaktywności w czasie wyłączenia reaktora jest skomplikowana. W widmie neutronów termicznych, ²³³U ma dużo niższe alfa (σ_c/σ_f), a zatem wyższe eta /υ/(1+α) niż ²³⁹Pu. Ta różnica w eta nie jest tak duża, jak mogła by sugerować różnica w alfa, ponieważ ²³⁹Pu ma większy υ lub większą liczbę neutronów powstających w trakcie rozszczepienia. W obszarach termicznej i epitermicznej energii ²³³U przez cały okres wypalania osiąga średnio wyższy współczynnik przemiany niż można uzyskać stosując pluton lub ²³⁵U. Zatem w systemie torowym czas trwania reaktywności może być dłuższy, co spowoduje zwiększony uzysk materiału rozszczepialnego na końcu cyklu paliwowego. W reaktorach prędkich współczynnik powielania przy cyklu  ²³²Th - ²³³U maksymalnie może osiągnąć wartość 1,2. Mimo, że jest on niższy niż współczynnik powielania w systemie plutonowym (1,6), lecz jest jeszcze znaczący. Tym bardziej, że w praktyce różnice między tymi współczynnikami nie są tak duże. Dla dużych systemów a tlenkami plutonu       i uranu współczynnik powielania wynosi około 1,35 podczas gdy      w systemie torowym współczynniki te mogą osiągnąć wartości bliskie maksymalnej. Tor metaliczny jako materiał płaszcza reaktora powinien być dopuszczalny,  ponieważ posiada znacznie lepszą stabilność radiacyjną niż uran. W reaktorach termicznych najistotniejszą zaletą torowego cyklu paliwowego   w porównaniu z cyklem, uranowym jest potencjalnie wysoki współczynnik przemiany (WP).  W reaktorze, każda jednostka zużytego paliwa produkuje WP jednostki paliwa rozszczepialnego, a potem zużycie paliwa jądrowego netto jest proporcjonalne do 1_WP. Jeśli, pozostałe parametry będą stałe, typowy reaktor wodny   o współczynniku przemiany 0,6 będzie zużywał dwukrotnie więcej paliwa na jednostkę wytworzonej energii niż reaktor      z torowym cyklem paliwowym, którego współczynnik przemiany wynosi 0,8. A zatem wyższy współczynnik przemiany  prowadzi bezpośrednio do obniżenia kosztów zużycia paliwa całkowitych kosztach cyklu paliwowego.

            Tor ma dużo mniejszy przekrój czynny i wyższy próg energetyczny dla rozszczepień niż ²³⁸U. W konsekwencji, małego efektu rozszczepienia neutrinami prędkimi tor niewiele wpływa na polepszenie współczynnika powielania. Jednak przyczynia się do zmniejszenia reaktywności, gdyż wzrost efektu prędkiego wpływa na straty sodu. Zastosowanie torowego cyklu w reaktorach prędkich zmniejsza problemy związanie z bezpieczeństwem [26,27].